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研究背景

全球人口增长、工业化进程加快以及气候变化等因素加剧淡水资源短缺，海水淡化已成为缓解全球水资源危机、保障淡水供给的重要技术途径。目前，反渗透（RO）、多级闪蒸（MSF）和多效蒸馏（MED）等传统海水淡化技术已得到广泛应用，但普遍面临能耗较高、碳排放量较大等问题，难以兼顾高效淡化与低碳可持续发展的需求。 作为一种由低电压电场驱动的电化学分离技术，电容去离子（Capacitive Deionization，简称CDI）具有能耗低、化学试剂依赖程度小以及装置模块化等优势，被认为是极具潜力的新型低碳水处理技术。 然而，传统CDI主要依赖碳材料表面的电双层静电吸附实现离子去除，受到材料比电容和电双层储盐机制的限制，普遍存在离子吸附容量有限、共离子排斥导致电荷效率降低以及高盐度环境下稳定性不足等问题，难以满足实际海水高盐度、多离子体系的深度脱盐需求。 近年来，具有可逆氧化还原活性的有机分子电极受到广泛关注，其分子结构和活性位点可通过化学设计进行精准调控，有望突破传统碳基电极的储盐容量限制。然而，现有有机分子电极仍面临电荷传输动力学缓慢、电化学活性不足以及氧化还原活性位点利用率较低等问题，同时针对真实海水高盐度、复杂混合离子环境的研究仍较为有限。 因此，如何通过分子层面的结构调控改善有机电极的电子结构与氧化还原动力学，在低电压条件下实现高容量、快速且低碳的海水淡化，对于推动电化学脱盐技术由实验室研究向实际应用发展具有重要的科学意义和工程价值。

文章概述

近日，江苏科技大学与中国科学院合肥物质院团队提出了一种基于有机分子电极亲核工程调控的高效低碳电化学脱盐策略。研究团队通过在有机分子骨架中引入硝基基团，构筑了有机电极 PPZ-2NO₂，利用硝基基团对分子电子结构和电化学活性的精准调控，促进电子离域与电荷传输，并充分激活分子中的氧化还原活性位点，从而显著提升离子捕获能力与反应动力学。 基于该有机电极构建的电容去离子（CDI）体系可在1.2 V低电压、无需外加化学药剂的条件下实现快速高效脱盐，在标准CDI体系中获得 89.61 mg g^-1的脱盐容量，并表现出良好的循环稳定性。进一步构建的规模化CDI模块实现了真实海水处理，脱盐率达到98.85%，淡水产率约97.2%，出水水质满足WHO相关标准。该工作为有机电极的分子结构设计及高效、低能耗、低碳海水淡化技术的发展提供了新的研究思路。

图文导读

图1 PPZ-2NO₂结构与电化学性能。a.分子结构图。b.傅里叶变换红外（FT-IR）光谱图。c.13C 核磁共振（NMR）谱图。d,e.PPZ与PPZ-2NO₂的平均局部电离能（ALIE）分布图。f.HOMO-LUMO能隙图。g.循环伏安（CV）曲线。h.弛豫时间分布（DRT）分析图。i.局域轨道定位函数π电子（LOL-π）分布图。j.硝基功能化作用示意图。

图2 PPZ-2NO₂电极的电化学离子捕获机制。 a.循环伏安（CV）曲线。b.N 1s X射线光电子能谱（XPS）。c.C=N、C–N和–NO₂的XPS峰面积占比。d.Na 1s XPS谱图。e.电荷差分分布及Na⁺吸附能。f.分子静电势（MESP）及DFT计算得到的Na⁺迁移路径。g.Na⁺吸附/脱附过程中的分子结构演变。h.CV曲线等高线图。i.谐振子芳香性模型（HOMA）指数。j.核独立化学位移值。

图3 PPZ-2NO₂电极CDI体系的脱盐性能。a.电容去离子（CDI）装置结构示意图。b.不同电压下的电流响应。c.不同电压下脱盐容量随时间的变化。d.脱盐容量与速率的Ragone图。e.不同电压下电荷效率与能耗。f.最大及平均脱盐速率。g.1.2 V下长期循环脱盐性能。h.与已报道CDI体系的脱盐容量及循环性能对比。

图4 规模化CDI模块的真实海水脱盐性能。a.真实海水样品来源。b.规模化CDI海水淡化模块示意图。c.脱盐前后溶液电导率及淡水产率。d.Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺和K⁺脱盐前后浓度变化。e.不同离子的去除容量及飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）空间分布。f.进水流速与出水盐浓度的关系。

图5 CDI体系的生命周期与能耗评估。a.各阶段碳足迹。b.与现有脱盐技术的环境影响及能效对比。c.大规模高效低碳CDI应用示意图。

结论

团队提出了一种基于亲核工程调控有机分子电极的高效低碳电化学脱盐策略。通过在有机分子骨架中引入强吸电子硝基基团，精准调控PPZ-2NO₂的电子结构与电化学活性，促进电子传输并提高氧化还原活性位点利用率，使CDI体系能够在1.2 V低电压、无需外加化学药剂的条件下实现高容量和快速脱盐。规模化真实海水脱盐实验表明，淡水产率约为97.2%，所得淡水满足WHO相关标准。该研究为有机电极的分子结构调控以及高效、低能耗、低碳海水淡化技术的发展提供了新的设计思路和参考。

期刊介绍

Angewandte Chemie是全球化学领域最具影响力的顶级期刊之一，由德国化学会（German Chemical Society, GDCh）出版，创刊于1887年，最新影响因子为16.9。