研究背景：

随着人工智能、5G通信和高性能计算技术的发展，电子器件的集成度与功率密度持续提高，芯片与散热器接触界面的热阻逐渐成为影响器件散热性能的重要因素。热界面材料（TIMs）可填充接触表面的微观空隙，但常用聚合物基体的本征导热系数较低。沥青基碳纤维具有较高的轴向导热系数，然而随机分布的碳纤维难以在材料厚度方向形成连续导热通路；单纯提高填料含量又会增加体系黏度和材料硬度，不利于加工成形及界面贴合。因此，在保持材料柔韧性和可压缩性的同时，提高碳纤维的厚度方向取向度并构建连续导热网络，是制备高性能聚合物基热界面材料需要解决的关键问题。

文章概述：

近日，中国科学院工程热物理研究所刘斌团队以聚二甲基硅氧烷（PDMS）为基体、沥青基碳纤维为主要导热填料，并引入10 μm和2 μm双粒径球形氧化铝，提出了一种流动剪切/压延耦合二次取向方法。该方法首先利用挤出过程中的流动剪切实现碳纤维初次取向，随后通过压延进一步调控纤维排列；材料经堆叠、固化和垂直切片后，获得碳纤维沿厚度方向取向的热界面垫片。在10 μm与2 μm氧化铝质量比为6:4、碳纤维含量为13 wt%的条件下，垂直取向碳纤维比例达到91%，热流法测得的厚度方向导热系数为25.6 W/(m·K)，分别较仅经一次取向的样品和随机排列样品提高29.3%和666.5%。相关研究成果发表于Advanced Engineering Materials

图文导读：

如图1所示，含有碳纤维和双粒径氧化铝的PDMS复合浆料经高速混合后，首先在挤出过程中受到流动剪切作用，使碳纤维沿挤出方向排列；随后，压延过程对纤维取向进行进一步调控。压延后的片材经堆叠和固化，再沿与片材平面垂直的方向切片，从而将碳纤维的轴向高导热方向转化为热界面垫片的厚度方向。双粒径氧化铝分布于碳纤维之间，其中较大颗粒有助于连接相邻碳纤维，较小颗粒用于填充颗粒及纤维间隙，从而减少聚合物富集区并提高导热网络的连续性。

图1.流动剪切/压延耦合二次取向碳纤维/氧化铝/PDMS热界面材料的制备过程

为定量表征碳纤维取向，研究人员统计了纤维轴线与垂直方向之间的夹角，并将夹角小于30°的纤维定义为垂直取向纤维。如图2所示，当碳纤维含量分别为10、13和15 wt%时，垂直取向比例分别为86%、91%和81%。其中，13 wt%样品的垂直取向比例最高；当碳纤维含量增加至15 wt%时，体系黏度升高，限制了纤维在取向过程中的转动与重新排列，导致取向度下降。

图2.不同碳纤维含量样品的取向度统计及截面SEM图。a. 10 wt%；b. 13 wt%；c. 15 wt%

上述结果表明，碳纤维含量与取向度之间并非单调关系。适量增加碳纤维有利于构建厚度方向导热通路，但过高的填料含量会降低体系流动性，不利于维持纤维的有序排列。13 wt%碳纤维在填料含量与取向质量之间取得了较好的平衡，为获得较高的厚度方向导热系数提供了结构基础。

图3.定向与随机排列碳纤维热界面材料的导热性能。a. 不同碳纤维含量下的厚度方向导热系数；b. 激光闪射法测试结果与代表性研究的比较

如图3a所示，在相同碳纤维含量下，定向样品的厚度方向导热系数均高于随机排列样品。13 wt%碳纤维样品的热流法测试值达到25.6 W/(m·K)，而相同配方随机排列样品的导热系数为3.34 W/(m·K)。与未进行压延二次取向的样品相比，导热系数由19.8 W/(m·K)提高至25.6 W/(m·K)。激光闪射法测得该样品的最高导热系数为37.5 W/(m·K)；该方法主要反映材料的本征热扩散能力，而热流法测试包含界面接触热阻的影响，因此本文在讨论热界面材料的实际传热性能时主要采用热流法结果。图3b所示比较表明，该复合材料在相对较低的碳纤维含量下获得了较高的导热系数。

除导热性能外，热界面材料还需具备一定的柔顺性，以适应发热元件与散热器表面的微观起伏。13 wt%碳纤维样品的邵氏00硬度为83，在20 psi压力下的压缩率为16.9%。在10 W LED散热实验中，采用定向碳纤维垫片后，芯片温度在运行120 s时稳定于56.8 ℃，分别较随机排列垫片和商业垫片降低15.9 ℃和8.4 ℃（图4）。该结果表明，在本研究的测试条件下，定向碳纤维热界面材料能够有效降低LED芯片的稳态工作温度。

图4.定向、随机排列及商业热界面垫片的LED散热性能。b. 芯片温度随时间的变化；c. 不同运行时间下的红外热像图

结论：

该团队提出了流动剪切/压延耦合二次取向方法，通过流动剪切和压延协同调控碳纤维排列，并利用双粒径氧化铝连接相邻碳纤维、填充纤维间隙，从而构建厚度方向导热网络。在优化配方下，材料的垂直取向碳纤维比例达到91%，热流法测得的厚度方向导热系数为25.6 W/(m·K)，同时具有一定的柔韧性和可压缩性。LED散热实验进一步验证了该材料在所设测试条件下的界面传热能力。该研究为兼顾导热性能、加工性能与界面适应性的碳纤维复合热界面材料设计提供了新的方法参考。

本研究得到北京市自然科学基金项目（L241002）的资助。

论文信息:

Preparation and Properties of High Thermal Conductivity Carbon Fiber Composites Based on Flow Shear/Calendering Coupling Orientation Method

Wenbin Dou, Yuqian Tu, Bin Liu*, Hongjie Luo, Xinzhan Zhou, Lin Chen, Xiao Jia

Advanced Engineering Materials

DOI:10.1002/adem.71038

原文链接：https://doi.org/10.1002/adem.71038

期刊简介

Advanced Engineering Materials专注于工程材料的所有最新突破。该杂志涵盖了各种关键主题，例如复合材料、陶瓷、金属间化合物和涂层，以及高温、细胞和生物医学材料，以及创新的制造技术。