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研究背景

在钙钛矿-有机叠层太阳能电池（perovskite-organic tandem solar cells，PO-TSCs）中，互连层（interconnection layer，ICL）承担上下子电池之间的载流子复合与电学连接，其电阻和光学损耗直接影响叠层器件的电压输出、填充因子及光子利用效率。超薄Au因功函数匹配和导电性优良而被广泛用于互连结构，但Au在输运层表面易呈Volmer–Weber岛状生长，形成稀疏且高曲率的纳米团簇。一方面，不连续金属区域会限制低损耗复合通道的空间分布并增加能量耗散；另一方面，高曲率Au结构易诱发局域表面等离激元共振，增强寄生吸收与反射。现有策略多通过提高金属连续性或抑制高能损耗复合来改善互连性能，但通常伴随额外光学损失。因此，厘清高效载流子复合是否必然依赖完整金属连续性，并建立兼顾电学互连与光学透明性的结构设计原则，是进一步提升PO-TSC性能的关键。

文章概述

近日，由苏州大学功能纳米与软物质研究院唐建新教授、陈敬德副教授、华东师范大学物理学院李艳青教授与葡萄牙里斯本新大学Rodrigo Martins、Elvira Fortunato教授联合报道了一种复合通道离域化的策略，可显著提升ICL的光电特性以及叠层光伏性能。该工作首先揭示了超薄金属互连层中的电荷捕获主导复合机制，表明高效载流子复合的关键在于低损耗导电复合路径在界面上的有效空间占比及其对载流子的捕获能力，而非形成连续Au薄膜。团队基于此发展了ZnS界面锚定调控策略，通过改变Au在底层界面的成核与生长行为，使原本孤立、高曲率的Au团簇逐渐演化为横向扩展且趋于平坦的金属域。在不显著增加金属用量的前提下，该结构实现了导电复合通道的空间离域化，在Au覆盖率仅约77.4%时将ICL的有效导电复合比例提升至82.1%，接近电学—光学权衡模型预测的约84%理论最优值。该策略有效抑制了由漏电引起的能量耗散和局域表面等离激元共振，同时促进近欧姆级载流子复合。最终，优化后的PO-TSCs获得了27.1%的能量转换效率，并实现超过1400 h的外推T80寿命。

图文导读

图1.（a）不同金厚度下f_ECR的示意图。不同f_ECR条件下C₆₀/BCP/Au/MoO_x叠层结构的（b）R_ICL变化曲线，（c）T_eff变化曲线，（d）实测与理想FOM数值。星号代表实验测得的最大FOM值。

图2.（a）有无ZnS锚定层时，沉积在C₆₀/BCP上Au薄膜的SEM图像。有无ZnS锚定层条件下计算得到的（b）长径比，（c）表面自由能。ZnS、Au以及Au/ZnS样品的（d）Au 4f和（e）S 2p的XPS谱图。（f）原始BCP与ZnS修饰BCP表面有效复合位点铺展示意图。（g）不同ZnS厚度条件下得到的f_ECR数值。

图3. 不同ICL的（a）器件结构示意图，（b）透射谱以及1-R-T谱图；（c）实验与模拟得到的1-R-T衰减对比。（d）无ZnS修饰、（e）引入ZnS修饰的ICL模拟吸收分布与电场分布。不同ICL的（f）能级示意图，（g）电流-电压曲线；（h）施加1 V偏压下不同ICL的温度-时间特性；（i）不同ICL各项参数汇总对比。

图4.（a）PO-TSCs结构示意图与截面图像；基于不同ICL的PO-TSCs的（b）J-V曲线,（c）光伏参数统计结果。I型、II型、III型PO-TSCs的（d）外量子效率，（e）EQE_sum，和（f）1-R光谱。PO-TSCs在（g）钙钛矿特征波长、（h）有机层特征波长下随偏压变化的电致发光光谱。（i）未封装PO-TSCs的长期储存稳定性。

图5.（a）PO-TSCs器件层面能量耗散机理示意图：左侧为高曲率金团簇体系，右侧为平面化金域体系。（b）有无ZnS中间层条件下，低损耗载流子复合通路与高损耗载流子复合通路的演变过程。

结论

该研究阐明了超薄Au互连层中电荷捕获主导的载流子复合机制，证明高效互连取决于低损耗导电复合路径的有效空间占据，而非完全的金属连续性。通过ZnS界面锚定调控Au的生长形貌，团队在较低Au覆盖率下同时提升导电复合效率并抑制等离激元光学损耗，使PO-TSC实现27.1%的效率和超过1400 h的外推T80寿命。该工作为兼顾电学互连与光学透明性的超薄金属互连层设计提供了明确的物理依据。

期刊介绍

Angewandte Chemie是全球化学领域最具影响力的顶级期刊之一，由Wiley出版，创刊于1887年，最新影响因子为16.9。