研究背景：

量子点发光二极管（QLED）因其高色纯度、宽色域和可溶液加工等优势，被视为下一代显示技术的核心候选。在典型的QLED器件结构中，空穴注入层（HIL）对阳极与发光层之间的电荷传输起着关键作用。目前，聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）是最广泛使用的HIL材料，但其固有的酸性和吸湿性会腐蚀氧化铟锡（ITO）电极，加速器件性能退化。同时，PEDOT:PSS与空穴传输层之间的能级匹配不佳，导致空穴注入不足，造成电荷注入不平衡，限制了器件的效率和寿命。为解决这一问题，研究者尝试了无机金属氧化物、双层层叠等替代方案，但这些方法往往涉及复杂的合成工艺或增加了器件制造的难度。近年来，自组装单分子层（SAM）因其高透明度、可调功函数和分子结构多样性，成为调控ITO界面性质的有力工具。然而，现有的SAM材料研究多集中在咔唑类体系，吖啶类SAM在QLED中的应用尚属空白，特别是螺环结构对分子构型、偶极矩、界面吸附及最终器件性能的影响机制仍缺乏系统研究。广西大学陈凯、李德生团队首次将螺环型（spiro-type）吖啶基SAM引入量子点发光二极管（QLED）作为空穴注入层，成功解决了传统PEDOT:PSS材料酸性腐蚀、吸湿导致器件不稳定等长期难题。团队设计并合成了两种对比分子——螺环型D1与非螺环型D2，系统揭示了螺环结构对SAM分子构型、偶极矩、功函数、吸附能以及界面性质的调控机制。实验与理论计算一致表明，D1因其独特的螺旋构型（二面角90°）展现出更大的分子偶极矩（1.57 D）和更深的功函数（-5.51 eV），同时与ITO基底具有更强的吸附能力（-0.970 eV），这些特性共同优化了空穴注入势垒，促进了电荷的平衡注入。

文章概述：

在器件性能方面，基于D1的红色QLED实现了令人瞩目的光电性能：最大外量子效率（EQE）高达26.6%，在8 V驱动电压下亮度达到240,500 cd/m²，显著优于同等条件下D2器件（24.6% EQE，168,100 cd/m²）和传统PEDOT:PSS器件（20.2% EQE）。更重要的是，D1器件的工作寿命（T95，以初始亮度95%计）达到68小时，是PEDOT:PSS器件的2.4倍。此外，D1修饰的ITO表面粗糙度更低（RMS 3.66 nm）、疏水性更强（接触角57.95°）、透光率更高，这些界面优势为高质量成膜和稳定运行提供了坚实基础。

广西大学陈凯、李德生团队在本工作中发挥了关键作用：他们提出了螺环型SAM用于QLED的原创设计思路，主导了分子结构设计与DFT计算，并通过XPS、UPS、KPFM等深入表征手段，首次建立了从分子构型到界面化学、再到电荷动力学与器件性能的完整构效关系链条。该研究不仅为QLED提供了可替代PEDOT:PSS的高效稳定空穴注入层，也为后续开发新型螺环结构SAM材料开辟了新方向，对推动高性能、长寿命QLED显示技术具有重要意义。

图文导读：

论文信息：

A Spiro-Type Self-Assembled Hole Injection Layer for High-Performance Quantum-Dot Light-Emitting Diodes

Siyi Ding, Desheng Li, Jing Xie, Xianming Du, Beibei Bai, Haorui Liu, Chenyize Zhao, Zongcheng Miao, Heng Zhang, Kai Chen

Advanced Optical Materials

DOI:10.1002/adom.71333

原文链接：https://doi.org/10.1002/adom.71333

期刊介绍

Advanced Optical Materials是一个国际性的、跨学科的期刊，针对材料科学的同行评审论文，重点关注光-物质相互作用的各个方面。致力于光子学、等离子体、超材料等领域的突破性发现和基础研究。