全固态锂电池因具有高安全性、高能量密度以及有望兼容金属锂负极等优势，被认为是下一代储能技术的重要方向。然而，在寒区交通、快充基础设施和航空航天等实际场景中，低温和快充往往会同时出现，使电池面临锂离子传输迟缓、界面极化加剧、锂沉积不均和枝晶诱发失效等问题。

近日，深圳大学材料学院姚蕾教授团队在中国工程院Engineering集群分刊ENGINEERING Transformative Materials发表综述文章，围绕全固态锂电池在低温与快充条件下的失效机制和设计策略进行了系统总结。文章提出“传输能力-需求失配”分析框架，将固态电解质体相迁移、固-固界面电荷转移和电极内扩散统一到同一动力学逻辑中，为理解极端工况下的性能衰退提供了新的机制视角。

图1.全固态锂电池在低温与快充条件下“传输能力-需求失配”的概念示意图。

低温环境从“能力侧”抑制了热激活过程、晶格动力学及界面电荷转移；而快充工况则从“需求侧”急剧抬升了Li+通量、反应速率及电极负载要求。二者的深度耦合通过正反馈机制不断放大供需失配，最终驱动电池经历从极化加剧、局部锂沉积、界面退化直至短路的级联失效。

现实困局：低温与快充的双重极限

全固态锂电池的Li⁺迁移本质上是热激活过程。硫化物电解质（如LGPS、Li6PS5Cl）虽在室温下离子电导率可达10^–3–10^–2 S·cm^–1，但低于零度时输运能力急剧衰减；氧化物电解质（如石榴石型LLZO）因迁移活化能更高、晶格更刚性，低温下退化更为显著。与此同时，快充通过高电流密度与加速电化学反应，对Li+通量、界面反应速率和电极负载提出更高要求，往往逼近乃至越过固体电解质的临界电流密度（CCD）。

传输能力-需求失配：从线性叠加到正反馈放大

作者的核心贡献在于，将低温与快充中的动力学问题兼容：低温从“能力侧”削弱Li+在电解质、界面、电极三个域的输运，快充则从“需求侧”放大Li+通量与反应速率要求。两者耦合并非简单相加，而是通过正反馈环路相互放大，即局部Li⁺耗尽迫使电流绕行邻近区域，引发电流聚集与过电位升高，加速界面副反应与枝晶形核；枝晶与界面退化反过来堵塞离子通道，进入下一轮失配放大。

四类电解质的差异化定位

综述系统比较了四大类固态电解质在极端工况下的优势与短板：硫化物具备最高本征离子电导率与良好力学可变形性，但受湿敏、界面反应性制约；卤化物与氧卤化物抗氧化稳定性优异、与高压层状正极兼容性好，但受限于Li⁺通道连通性与框架刚性；氧化物化学稳定与力学坚固突出，但刚性氧框架、高晶界电阻限制高功率运行；聚合物与复合电解质具备可调溶剂化环境与界面贴合性优势，但链运动温度敏感、本征电导率偏低。

图2 面向宽温区与高倍率全固态电池的硫化物电解质工程策略。（A–C）Li6PS5Cl表面原位聚合构筑聚硫酸酯保护层，在不牺牲体相离子输运的前提下实现界面稳定化；（D）Si/Ge/Sn/Cl共掺杂高熵argyrodite型电解质通过阳/阴离子协同无序降低迁移势垒、提升快充能力；（E、F）LiTFSI诱导界面相策略构建富 F 正极界面相，稳定硫化物基电池低温循环；（G–I）Sb取代卤化物-硫化物杂化电解质通过晶格几何调控优化Li+迁移路径；（J–L）LGPS衍生超离子导体LSiGePSBrO兼具宽温离子输运与800 μm厚电极适配性（插图为其横截面SEM图像）。

性能突破方面，高熵argyrodite型HE-LPSBrCl实现7.96 mS·cm^–1室温电导率与0.18 eV低活化能；LSiGePSBrO在−10 °C仍保持9 mS·cm^–1，匹配800 μm厚电极实现22.7 mAh/cm²面容量；氧卤化物LTOC在−50 °C、0.1 C下循环2000次仍保持约70 mAh·g^–1可逆容量；Ag修饰的PALA复合电解质在−30 °C、5 mA·cm^–2、5 mAh·cm^–2下对称电池稳定循环超7000小时。

界面工程：从静态钝化到动态自适应

图3.界面电荷转移动力学与结构稳定性的界面调控策略。（A、B）多功能聚合物缓冲层改善LLZTO基固-固界面接触、抑制空间电荷积累并构建连续Li⁺传输通道；（C、D）原位形成的锂化氯化铁纳米锚强化正极-电解质粘附、抑制界面裂纹扩展；（E、F）基于可控阴离子迁移的动态自适应中间相，维持界面接触连续性并实现耐压循环。

固-固界面因缺乏自发润湿，由离散接触区构成，Li?转移路径空间高度不均。综述梳理了四类前沿策略：1）软界面缓冲层提升贴合度与抑制空间电荷；2）原位形成的锂化氯化铁纳米锚机械锁固界面抑制裂纹扩展；3）动态自适应中间相通过可控阴离子迁移持续重构界面，使Li金属全电池在1.25 mA·cm^–2下2400次循环后保留90.7%容量，零外压软包电池300次循环后仍保留74.4%容量；4）氟化分子前驱体诱导自限制LiF富集相，自发终止持续副反应。

电极动力学非均匀性与结构退化

图4.低温快充条件下电极动力学非均匀性与结构退化机制。（A、B）快充条件下复合正极中的反应非均匀性与Li?浓度梯度模拟；（C）在层状氧化物正极表面构筑富LiF保护层以促进Li⁺传输、稳定正极/电解质界面的界面反应策略；（D）单晶NMC颗粒内应变关联的纳米尺度Li⁺传输涨落的operando STXM-BCDI 表征；（E、F）电流极化下锂枝晶穿透LLZTO固态电解质的光学显微观察与电化学响应；（G）低温下固态电解质内锂丝扩展与裂纹形成的冷冻电镜图像。

电极层面，综述揭示低温抑制固态扩散、快充提升Li⁺通量需求的失衡，在正极侧引发反应非均匀性与应力集中并诱发开裂。负极侧则表现为Li沉积不均与枝晶诱发失效。应对策略包括LiNbO₃表面涂层稳定界面化学、Li_1.3Fe_1.2Cl₄型MIEC单组分电极降低输运曲折度、In_0.38Sn_0.33Bi_0.29合金负极构筑双连续MIEC渗流网络实现150 mA·cm^–2超高CCD、高粘附PAMD固态聚合物电解质调控Li形核抑制枝晶。

该综述兼具理论意义与工程指向：理论上跳出了将低温、快充、枝晶、界面退化分别讨论的既有思路；工程上明确提出未来设计应从单一室温电导率优化走向电解质-界面-电极协同的“传输-反应-力学”耦合调控，建立可比较的评价标准。面向寒区交通、快充网络与航空航天等真实极端场景，该框架为全固态锂电池从经验试错走向机理预测提供了可操作的工程坐标。（来源：EngineeringJournals微信公众号）

相关论文信息：https://journal.hep.com.cn/etm/EN/10.2738/ENGTM.2026.0013