研究背景

聚合物固态电解质兼具高柔韧性与优异加工性能，在全固态锂电池中展现出巨大应用前景，但聚合物固态电解质在应用中面临界面稳定性问题，严重制约其在全固态锂电池中的推广。武汉理工大学麦立强、徐林团队发表的研究论文，针对上述问题提出锂交联策略，通过在聚合物基体中引入15-冠-5，精准构筑了高效稳定的富Li₂O固态电解质界面（SEI），实现了界面化学调控。基于该策略，锂对称电池可稳定循环超1100 h；LiFePO₄||Li电池在1 C倍率下循环500圈容量保持率达92.75%；NCM811||Li全电池在1 C倍率下循环300圈容量保持率达81.44%。

核心研究方法

锂交联策略调控界面化学成分

聚焦界面稳定性难题，设计锂交联策略精确调控界面化学。如原文图1所示，15-冠-5与聚合物基固态电解质中的Li+发生轻度交联，削弱 Li⁺与聚合物链的配位作用，显著提升 Li⁺传输能力。与Li⁺交联的15-冠-5随Li⁺迁移至负极并发生分解，形成具有更快的Li⁺扩散动力学的富Li₂O界面，实现锂离子的均匀沉积并抑制锂枝晶刺穿。

核心研究结果

锂交联策略提升电解质及全固态电池性能

电解质性能全面升级

如原文图2所示，PL15C5电解质的力学性能显著优于PL电解质：拉伸强度从49.71 MPa 提升至62.62 MPa，断裂伸长率从43.79% 增至123.63%。同时PL15C5电解质玻璃化转变温度较PL电解质降低，说明聚合物链段运动性增强。电化学测试显示（原文图3），PL15C5电解质的室温离子电导率达7.52 × 10^-5 S·cm^-1，约为PL电解质的3.5倍；电化学窗口拓宽至5.4 V，锂离子迁移数提升至0.202，为高效离子传输奠定基础。

富Li₂O的SEI层实现稳定界面

如原文图4所示，PL电解质形成了厚（30–40 nm）且不均的SEI层，而PL15C5电解质构筑的SEI层厚度小于10 nm且均匀致密。XPS深度分析（原文图5）证实，该 SEI 层富含 Li₂O，还包含 LiF、Li_xS 等无机成分，不仅降低 了Li⁺扩散能垒（从 84.89 kJ·mol^-1 降至 50.86 kJ·mol^-1），且能抑制电解质持续分解及锂枝晶生长。

电池性能实现大幅度提升

对称电池： Li||PL15C5||Li电池在0.1 mA·cm^-2下稳定循环1100 h，极化电压稳定在~90 mV，而Li||PL||Li电池仅循环198 h即短路（原文图4a）。

全电池循环：LiFePO₄||Li 电池1 C下500次循环容量保持率 92.75%，NCM811||Li 电池1 C下300次循环保持率81.44%（原文图6b、d）。

安全性验证：软包电池在弯折、剪切后仍能点亮LED板，展现优异的安全性和实际应用潜力。

图表解读

图1.基于15-冠-5的锂交联策略诱导富Li₂O的SEI以实现稳定全固态锂电池。

图2.PL和PL15C5电解质的表征。（a）超薄PE多孔膜的SEM图像；（b）PL15C5电解质表面及（c）侧面的SEM图像；PL和PL15C5电解质（d）σ-ε曲线、（e）DSC曲线以及（f）TGA曲线。

图3.PL和PL15C5电解质的电化学性能及锂离子传输机制。（a）PL和PL15C5电解质的LSV曲线；（b）PL和PL15C5电解质在室温下的EIS曲线；（c）PL15C5电解质和15-冠-5在825–1000 cm^-1范围内以及（d）PL和PL15C5电解质在720–760 cm^-1范围内的拉曼光谱；PL和PL15C5电解质的（e）⁷Li固体核磁谱和（f）红外光谱。

图4.PL15C5电解质对锂沉积性能的研究。（a）60 °C下，使用PL和PL15C5电解质的对称锂电池恒电流循环测试；（b）通过线性扫描伏安测试得到的Li||PL和Li||PL15C5电池界面的塔菲尔曲线；（c）ln（RSEI^-1）与T^-1关系的线性拟合图；锂负极与（d）PL和（e）PL15C5电解质循环后的表面SEM图像；锂负极与（f）PL和（g）PL15C5电解质循环后所形成的SEI的TEM图。

图5.富Li₂O的SEI层表征。与PL和PL15C5电解质循环后的锂表面高分辨率XPS光谱：（a）C 1s，（b）O 1s，（c）F 1s和（d）S 2p；与PL15C5电解质循环后的锂箔经历不同溅射时间（从上到下依次为60 s、120 s、180 s和240 s）的高分辨率XPS光谱：（e）C 1s，（f）O 1s，（g）F 1s，（h）S 2p。

图6.全固态锂电池性能评估。（a）使用PL和PL15C5电解质的LiFePO₄||Li电池在不同倍率下的放电性能；（b）使用PL和PL15C5电解质的LiFePO₄||Li电池在1C倍率下的循环性能；（c）使用PL和PL15C5电解质的NCM811||Li电池在不同倍率下的放电性能；（d）使用PL和PL15C5电解质的NCM811||Li电池在1 C倍率下的循环性能；（e）具有LiFePO₄||PL15C5||Li软包电池开路电压测试照片；LiFePO₄||PL15C5||Li软包电池在（f）弯曲和（g）切割状态下点亮LED板照片。

相关论文信息：

https://journal.hep.com.cn/fcse/EN/10.1007/s11705-026-2633-y