期刊名：Materials

期刊主页：https://www.mdpi.com/journal/materials

第二部分：【作者说】

学者风采

原晔

武汉理工大学

原晔，武汉理工大学材料复合新技术全国重点实验室高级实验师，博士生导师、硕士生导师，湖北省省部级人才，“武汉英才” 优秀青年人才。主要从事能源化学与材料化学研究，研究方向为：1. 钙钛矿太阳能电池材料的制备与应用；2. 功能杂化催化材料的设计、合成与应用；3. 二氧化碳捕获与资源化转化利用。现已发表学术论文 70 余篇，主持国家自然科学基金、湖北省自然科学基金、湖北省人才专项等省部级及以上科研项目 10 余项。兼任国际期刊International Journal of Molecular Sciences、Catalysts、Materials客座编辑与 Topical Advisory Panel Member；入选全国研究生教育评估监测专家库，同时为湖北省科技厅入库专家

第二部分：【研究解码】

Materials

窄带隙锡-铅 (Sn-Pb) 混合钙钛矿太阳能电池是构建突破Shockley-Queisser极限的高效全钙钛矿叠层电池的核心组件。然而，该体系的运行稳定性与效率面临严峻的物理与化学挑战：

其中最致命的是Sn²⁺极易自发氧化为Sn⁴⁺，这不仅破坏了钙钛矿晶格的结构完整性，还引发了严重的p型自掺杂，使得自由载流子密度与非辐射复合中心激增。

此外，表面低缺陷形成能导致未配位金属阳离子积聚，引发钙钛矿吸收层与电子传输层之间的能级失配，严重限制了器件性能的提升。尽管现有的胺类或铵盐钝化剂取得了一定进展，但它们通常只具备单一的修饰机制，且往往引入过量卤素离子加剧离子迁移，或易诱导形成宽带隙的低维 (2D) 钙钛矿绝缘相，从而引入了新的电荷传输势垒。

为攻克上述瓶颈，本研究引入无卤素双功能分子吗啉乙酸盐 (MPAC)，实现深度化学与界面场效应协同钝化。化学钝化方面，ESP计算与FTIR证实，MPAC富电子的乙酸根 (特别是羰基氧) 向未配位Sn²⁺/Pb²⁺提供孤对电子形成稳定配位。XPS分峰拟合表明该作用有效抑制自发氧化，使薄膜中Sn⁴⁺比例大幅降低，显著抑制p型自掺杂。

场效应钝化方面，KPFM与UPS揭示吗啉基团在界面诱导形成明显的表面偶极层 (接触电势差正移165 mV)，使功函数降低0.21 eV且价带顶向下移。该能级重构既构建了限制空穴回流的阻挡势垒，又优化了与电子传输层的能级对齐，极大促进光生电子提取。SCLC与暗态J-V测试表明，薄膜缺陷密度及反向饱和电流显著下降，SRH非辐射复合受抑。

结构表征证明MPAC并未诱导低维钙钛矿杂相析出，降低了表面粗糙度。最终，经过MPAC 修饰的目标倒置器件 (ITO/PEDOT:PSS/Perovskite/MPAC/C60/BCP/Ag) 实现了22.64%的冠军光电转换效率，VOC达 0.877 V，且J-V迟滞指数降至1.55%。在严苛的测试条件下 (无封装、持续AM 1.5G全光谱光照、65℃、持续开路状态)，器件运行192小时后仍保持了90%以上的初始效率，展现出卓越的长期运行稳定性。本工作为设计合成新型的钝化剂分子提供了思路，也为窄带隙Sn-Pb钙钛矿的表面能级调制与缺陷管理提供了一条全新的双功能分子途径。

第三部分：【对话实录】

1）请问您是如何确定选题的？是什么启发您选择这个特定的研究方向或问题？

答：我们的选题从目前高效锡-铅 (Sn-Pb) 混合钙钛矿太阳能电池体系中核心问题出发：即由Sn²⁺本征氧化引发的薄膜不稳定性以及随之而来的深能级缺陷。在复盘和探索现有的界面钝化策略时，我们发现研究者们面临一个两难的困境。为了抑制氧化和修复表面缺陷，领域内广泛使用胺类或含铵盐的钝化剂。然而，这些传统的钝化剂往往只提供单一的修饰模式，并且存在明显的副作用：要么会引入过剩的碘化物等卤素离子加剧离子迁移，要么其大体积的有机基团极易在界面处诱导生成宽带隙的低维 (2D) 钙钛矿相。虽然实现了部分钝化，但这些伴生的2D相引入了严重的界面电荷传输势垒，部分抵消了钝化本应带来的效率增益。这启发了我们去寻找和设计一种真正兼顾效率与稳定性的分子：它必须既能提供强配位锚定以阻断Sn²⁺氧化，又不能触发不良宽带隙杂相的偏析。最终，我们成功设计出了吗啉乙酸盐 (MPAC) 这种独特的无卤素双功能钝化分子。

2）您在设计研究方法时遇到过哪些挑战？是如何克服这些挑战的？

答：最大的挑战在于文献调研阶段遭遇的“策略同质化”与“机制互斥”困境。为了克服这一挑战，我们果断转变了文献检索与调研的思路：我们跳出了传统钙钛矿太阳能电池钝化剂的狭窄领域，转而向基础的有机配位化学与界面偶极物理学文献中去寻找灵感。通过跨学科的文献交叉比对，我们对分子官能团进行了解构与重组。

3）文中采用MPAC双功能钝化剂同时实现化学钝化与界面场效应调控，请问乙酸根、吗啉两种官能团分别通过何种分子作用机制钝化薄膜缺陷？二者协同作用抑制Sn²⁺氧化的微观路径是什么？

答：MPAC 优异的化学钝化性能源于其特殊的分子结构。乙酸根通过强配位作用直接向活泼的Sn²⁺补偿电子云密度，降低了其被氧化的驱动力；同时吗啉基团诱导的场效应促进了电子的快速提取，避免了电荷积累。

4）UPS表征证实改性后钙钛矿薄膜能级发生明显重构，功函数与价带位置同步偏移，请问能级结构变化如何优化钙钛矿/C₆₀荷提取效率，进而提升器件开路电压并降低非辐射复合损耗？

答：在常规状态下，钙钛矿吸收层和电子传输层之间的能级对齐往往不够理想，这是引发光生载流子非辐射复合的重灾区。通过KPFM和UPS表征，我们清晰地观察到了能级的重构过程：MPAC在界面处诱导形成了一个稳定的表面偶极层，致接触电势差正向偏移了165 mV。在这一界面偶极的作用下，使功函数降低0.21 eV且价带顶向下移。下移的VBM建立了一个更高的空穴阻挡势垒，非常有效地限制了界面处的空穴逆向回流；其次，功函数的降低优化了界面能级阶梯，极大促进了光生电子向C₆₀层的提取。因为光生电子被极速抽走，而空穴被有效阻挡，这就从宏观物理上切断了缺陷辅助的SRH非辐射复合路径。

原文出自 Materials期刊

Liu, J.; Wang, X.; Li, P.; Chen, H.; Tang, X.; Lin, W.; Yuan, Y.; Xu, X. Synergistic Chemical and Field-Effect Passivation Inhibits Sn2+ Oxidation and Non-Radiative Recombination in Tin–Lead Perovskite Solar Cells. Materials 2026, 19, 1914.

文章信息

Synergistic Chemical and Field-Effect Passivation Inhibits Sn²⁺ Oxidation and Non-Radiative Recombination in Tin–Lead Perovskite Solar Cells

Jiahao Liu, Xucheng Wang, Pan Li, Huiyan Chen, Xing Tang, Weidong Lin, Ye Yuan and Xuehui Xu

https://www.mdpi.com/1996-1944/19/10/1914

特刊信息

Advanced Optoelectronic Materials and Functional Devices: Development, Characterization, and Application

https://www.mdpi.com/journal/materials/special_issues/LL166234OS

Guest Editor: Dr. Ye Yuan

Materials 期刊介绍

主编：Maryam Tabrizian, McGill University, Canada;

Prof. Dr. Yuguang Ma, South China University of Technology, China

主要关注材料科学与工程研究相关各个领域的最新研究成果，包括但不限于高分子、纳米材料、能源材料、复合材料、碳材料、多孔材料、生物材料、建筑材料、陶瓷、金属等，以及材料物理化学、催化、腐蚀、光电应用、结构分析和表征、建模等。

*JCR Q2 at “Materials Science, Multidisciplinary” and “METALLURGY & METALLURGICAL ENGINEERING” Categories

*Scopus Q1 at “Condensed Matter Physics” Category