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CoO改性的Pt/Al2O3催化剂助力有机液体储氢载体（H18-DBT）高效脱氢 |
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文章导读
有机液体储氢载体（LOHC）凭借安全储运和长距离输运的优势，有望解决氢能基础设施建设难题。LOHC规模化应用亟需兼具高活性与高稳定性的脱氢催化剂。近日，中国科学院过程工程研究所刘阔团队在ENG. Chem. Eng.发表论文，制备了氧化钴（CoOx）改性的Pt/Al2O3催化材料，在全氢化二苄基甲苯（H18-DBT）脱氢反应中展现优异的催化性能。研究表明，钴氧化物最优掺杂负载量为1 wt%，最优的催化剂在300 ℃时脱氢转化率可达93%，氢气产率高达20.98×103 molH2?molPt-1?h-1，性能优于现有文献报道的同类催化剂。钴掺杂量由1 wt%提升至10 wt%时，脱氢率从93%骤降至7.2%。随着CoOx添加量升高，钴物种由无定形CoO团簇逐步转变为晶态Co3O4；无定形CoO可提升铂表面电子密度、细化Pt晶粒尺寸，是提升催化性能的关键活性物相。
核心研究结果
钴负载量存在最优阈值Co最优添加量1 wt%，脱氢转化率93%；当Co负载超过1 wt%时，Co由无定形CoO转变为晶态Co3O4，反应活性断崖式下降，催化性能呈火山型变化。
物相决定催化效果低载量无定形CoO是有效助剂，可缩小Pt颗粒、增加活性位点暴露；高载量结晶Co3O4堵塞孔道、促使Pt团聚失活。
电子+结构双重改性PtCoO向Pt转移电子提升Pt电子密度，同时缩小Pt晶粒、增加低配位活性位点，富电子Pt弱化氢吸附、加速氢气脱附，显著提升脱氢效率。
亮图解读
图1 反映了不同 Co 负载催化剂的 H18-DBT 脱氢性能，催化活性随 Co 掺杂呈火山型变化，1 wt% Co为最佳配比，脱氢度高达 93%、产氢效果最优；Co 负载过高会明显降低脱氢度与氢气流速，说明 Co 掺杂存在临界阈值，过量掺杂会抑制脱氢反应。
图2 结合XRD与Raman光谱阐明钴物种物相演变：低Co负载时以高分散无定形 CoO 团簇为主，高负载则转变为晶相Co3O4。
图3 HAADF-STEM 电镜图显示适量Co改性可细化Pt晶粒、提升分散度并构筑紧密Pt-CoOx界面；高Co负载易造成Pt与钴氧化物团聚烧结，破坏活性位点结构，从微观层面解释了催化活性下降的原因。
（来源：EngineeringJournals微信公众号）
相关论文信息：https://journal.hep.com.cn/fcse/EN/10.1007/s11705-026-2663-5
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