近日,中国科学院广州地球化学研究所副研究员钟广财、研究员张干团队在黑碳生物地球化学循环研究方面取得重要进展。相关成果发表于《自然-通讯》。
该研究以河流黑碳为对象,采用苯多羧酸(BPCA)单体双碳同位素(δ13C和Δ14C)技术,定量评估了城市化背景下化石源对河流黑碳的贡献。结果表明,城市化石源输入可显著增加河流黑碳的表观14C年龄,提示在利用该年龄估算黑碳陆地停留时间时,需充分考虑城市化带来的化石碳影响。
论文第一作者、中国科学院广州地球化学研究所博士生怡欣介绍,生物质燃烧(如野火)产生的黑碳被认为是潜在的长期碳汇,是全球碳循环的重要组分。河流输送是陆地黑碳进入海洋的主要途径,其14C年龄常被用于估算黑碳在陆地的停留时间。然而,工业革命以来,化石燃料燃烧产生大量不含14C的黑碳,进入河流后会使黑碳表观14C年龄偏老,从而导致陆地停留时间被高估。由于化石源黑碳与预老化生物质黑碳均具14C亏损特征,如何区分并量化二者贡献,是准确评估黑碳停留时间及其长期碳汇效应的关键难题。
针对上述问题,团队选取地表覆盖梯度分明的流溪河作为研究对象。该流域从上游森林区逐渐过渡至下游高度城市化区,清晰的城市化梯度为区分化石源与生物质源黑碳提供了理想“天然试验场”。研究团队在枯水期和丰水期沿河流上、中、下游开展梯度采样,并在森林区和城市区进行为期一年的月度监测。结合BPCA分子标志物、傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)以及BPCA单体双碳同位素(δ13C和Δ14C)分析,系统探究了河流溶解态黑碳(DBC)和颗粒态黑碳(PBC)的浓度、分子结构及来源变化。
结果表明,随城市化程度增加,河流DBC浓度总体上升;溶解态有机碳(DOC)和颗粒态有机碳的Δ14C值自上游向下游逐渐降低,指示城市化梯度下化石碳输入不断增强。FT-ICR MS进一步显示,河流溶解有机质的分子组成沿城市化梯度发生系统性变化,表明城市化显著影响了有机质的来源与组成。
团队利用自主建立的BPCA单体双碳同位素分析技术,测定了DBC和PBC的δ13C与Δ14C组成。结果显示,城市区域DBC和PBC的Δ14C值均显著低于森林区域,而δ13C值相对富集,表明城市化显著增强了化石源黑碳的输入,并导致其表观14C年龄偏老。BPCA单体的Δ14C值进一步表明,城市化引起的DBC14C年龄偏老主要与稠合度较低的组分相关,提示城市大气沉降可能是其重要来源;而PBC14C年龄偏老则主要与高稠合度组分相关,反映了化石燃料燃烧颗粒物及轮胎磨损排放的炭黑等城市化石源的贡献。
通过构建包含现代生物质燃烧黑碳、预老化生物质燃烧黑碳和化石源黑碳的三端元质量平衡模型,团队定量估算了城市区域化石源黑碳的贡献。结果显示,化石源对城市区域DBC和PBC的贡献分别为18±3%和24±6%,并使其表观14C年龄分别增加1475-1972年和1619-2877年。这表明,河流黑碳较老的14C年龄并不必然意味着其在陆地中间储库经历了长期储存,城市化石源输入同样可造成显著的“增龄”效应。
论文共同通讯作者张干指出,该研究重新审视了河流黑碳表观14C年龄的传统解释。全球许多大型河流在入海前流经人口密集的城市化区域,城市化三角洲可能使水体黑碳携带较强的化石源信号。因此,在利用河流黑碳的14C年龄约束其陆地周转时间并评估其长期碳汇效应时,需充分考虑流域土地利用特征,尤其应重视河口三角洲地区的城市化影响。
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-026-76202-2
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